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費(fèi)托合成是將煤、天然氣或生物質(zhì)產(chǎn)生的合成氣(CO和H2的混合物)轉(zhuǎn)化為清潔燃料和高附加值化學(xué)品(如烯烴、汽油、柴油)的有效方法。雖然鈷和鐵基催化劑已在工業(yè)上用于費(fèi)托合成，但由于鈷基催化劑具有高催化活性和低水煤氣變換活性，因此被廣泛認(rèn)為是用于生產(chǎn)液體燃料的GTL(氣轉(zhuǎn)液)和BTL(生物質(zhì)轉(zhuǎn)液)技術(shù)的最佳選擇。然而，在其廣泛的工業(yè)化過程中，高活性和長(zhǎng)鏈烴選擇性仍然是非常具有挑戰(zhàn)性的。近年來，由兩種不同金屬原子相互結(jié)合或隨機(jī)分離分散的雙原子位催化劑(DASC)引起了人們對(duì)多相催化的極大興趣。相鄰的兩個(gè)異核原子通常表現(xiàn)出本質(zhì)上不同的電子性質(zhì)、配位環(huán)境、與載體的相互作用等，更有機(jī)會(huì)通過電子軌道的相互作用來調(diào)整d帶中心，優(yōu)化不同中間體的吸附能。因此，DASC在提高費(fèi)托合成的本證活性和長(zhǎng)鏈烴選擇性方面具有很大的潛力。
基于DASC的優(yōu)點(diǎn)和對(duì)費(fèi)托合成研究的不足，溫州大學(xué)孟格博士課題組與山西煤化所陳建剛教授、中國(guó)科學(xué)院大學(xué)杜世萱教授以及清華大學(xué)李亞棟院士課題組合作合成了Ru1Zr1/Co DASC，該催化劑在200℃下表現(xiàn)出3.8×10-2s-1的高翻轉(zhuǎn)頻率(TOF)和80.7%的C5+選擇性，這遠(yuǎn)高于Co、Zr1/Co和Ru1/Co對(duì)應(yīng)的值。密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明Ru/Zr原子在Co NPs上的界面可以協(xié)同作用促進(jìn)鏈生長(zhǎng)，降低C-O斷裂勢(shì)壘。該工作為高性能費(fèi)托合成和其他工業(yè)催化過程的DASC設(shè)計(jì)提供了新的機(jī)會(huì)。這一成果近期發(fā)表在Journal of the American Chemical Society(DOI:10.1021/jacs.2c09168)。溫州大學(xué)化材學(xué)院孟格博士為通訊作者之一。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c09168
